Equipe II-2 : Physico-Chimie des Surfaces Fonctionnelles,
Responsable de l'équipe : Bernard Croset
Personnes impliquées : Yves Borensztein (DR2, section 4), Bernard Croset (DR2, section 5), Olivier Pluchery (MDC, section 28), Geoffroy Prévot (CR1, section 5), Nadine Witkowski (MDC, section 28), Denis Limagne (IE), Sébastien Royer (AI).
Sections CNRS : 4, 5
- Contexte La morphologie des particules joue un rôle majeur en catalyse hétérogène. Le cas de l’or l’illustre particulièrement : son activité catalytique, nulle pour l’or massif, est maximale pour des particules de 2-3 nm de diamètre [M. Haruta, Catal. Today 36, 153 (1997)]. L’étude quantitative du rôle de la taille sur la réactivité nécessite d’obtenir des distributions étroites de taille et l’étude de l’évolution de la morphologie sous pression de gaz réactifs nécessite de développer des techniques physiques in-situ. Un important effort dans la maîtrise d’échantillons de complexité contrôlée est la clef de ces études, il implique une forte collaboration entre physiciens et chimistes.
- Actions scientifiques de l’équipe- Croissance de nanoparticules métalliques sur supports nanostructurés auto-organisés.
- Contrôle et suivi in situ de la taille et de la forme.
- Etude de la réactivité catalytique des nanoparticules.
- Méthodes, défis- Obtention de nanoparticules de distributions de taille étroites en tirant parti de l’équidistance des sites de nucléation sur les surfaces auto-organisées.
- Etude de la réactivité des échantillons auto-organisés par jet pulsé.
- Mise en œuvre de techniques de caractérisation des nanoparticules dans des conditions de réactions :
* Suivi de la morphologie et de la taille par spectroscopie UV différentielle ;
* Caractérisation des espèces adsorbées par génération de fréquence somme ;
* « Observation » des nanoparticules par STM environnemental (Plan PluriFormation de l’UPMC en 2005).
- Programme- Détermination des conditions de croissance de nanoparticules sur substrat auto-organisé, N/Cu(100), conduisant à des distributions étroites de taille.
- Tests catalytiques sur nanoparticules d’or dans une chambre à jet moléculaire : 2 réactions : Oxydation de CO et Hydrogénation sélective d’aldéhydes insaturés.
- Maîtrise de la période d’auto-organisation de N/Cu(100) par élaboration de sandwiches Cu/Co/Cu ; étude du rôle de la distance entre nanoparticules sur la réactivité.
- Suivi des caractéristiques morphologiques (taille et forme) des nanoparticules in situ par spectroscopie UV-visible.
- Etude de la réactivité des nanoparticules et caractérisation des espèces adsorbées et des sites d'adsorption par génération de fréquence somme.
- Quelques résultats
Croissance de particules d'or sur la surface auto-organisée N/Cu(100) : Evolution de l'intensité diffractée au voisinage de la tache spéculaire en diffraction d'électrons lents à profil de tache à taux de couverture en or croissant.Croissance de particules d'or sur la surface auto-organisée N/Cu(100), 0.24 monocouche : Intensité diffractée en diffusion centrale des rayons X en incidence rasante.
- Quelques résultats
- CollaborationsEquipe « Oxydes en basses dimensions » de l’INSP.
Laboratoire de Réactivité de Surface, Paris, Catherine Louis, Claire-Marie Pradier, Laurent Delannoy ;
Centre de Recherches en Matière Condensée et Nanosciences, Marseille, Suzanne Giorgio, Claude Henry ;
Participation avec cette équipe et ces deux laboratoires partenaires à une ACI Nanosciences depuis 2003 ;
Laboratoire de Chimie-Physique, Université Paris XI, Hynd Remita ;
Institut de Recherches sur la Catalyse, Villeurbanne, Laurent Piccolo.
- RéférencesB. Croset, Y. Girard, G. Prévot, M. Sotto, Y. Garreau, M. Sauvage-Simkin, Phys. Rev. Lett. 88, 56103 (2002) ;
G. Prévot, B. Croset, Y. Girard, A. Coati, Y. Garreau, M. Hohage, L.D. Sun, P. Zeppenfeld, Surf. Sci., 549, 52, (2004).
G. Renaud, R. Lazzari, C. Revenant, A. Barbier, M. Noblet, O. Ulrich, F. Leroy, J. Jupille, Y. Borensztein, C. R. Henry, J.-P. Deville, F. Scheurer, J. Mane-Mane and O. Fruchart, Science, 300, 1416, (2003) ;
C. Beitia, Y. Borensztein, R. Lazzari, J. Nieto et R.G. Barrera, Phys. Rev. B 60, 6018 (1999) ;
N. Witkowski, Y. Borensztein, G. Baudot, V. Repain, Y. Girard et S. Rousset, Phys. Rev. B70, 085408 (2004). G. Prévot, O. Meerson, L. Piccolo, C.R. Henry, J. Phys. Condens. Matter, 14, 4251 (2002).
O. Pluchery, A. Tadjeddine, J. of Electr. Chemistry, 500, 379, (2001).